Ferrites boosting photocatalytic hydrogen evolution over graphitic carbon nitride: a case study of (Co, Ni)Fe2O4 modification
Abstract
光生载流子分离和表面催化反应是光催化分解水制氢过程的2个主要步骤,协同提高这两步速率必然能极大促进催化剂的制氢效率。本文以g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>为研究对象,通过负载铁酸盐CoFe<sub>2</sub>O<sub>4</sub>或NiFe<sub>2</sub>O<sub>4</sub>,g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>的光催化制氢性能得到大幅提高。研究结果表明,(Co, Ni)Fe<sub>2</sub>O<sub>4</sub>不仅能够有效地促进g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>中的光生载流子的分离,而且能够有效地促进表面催化氧化半反应;与此同时,负载Pt作为产氢助催化剂,能促进表面催化还原产氢半反应。在光催化反应中,g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>中的光生电子和空穴分别流向Pt和(Co, Ni)Fe<sub>2</sub>O<sub>4</sub>,电子在Pt上还原反应产生氢气,而空穴转移到(Co, Ni)Fe<sub>2</sub>O<sub>4</sub>上与牺牲剂反应。进一步研究结果发现,CoFe<sub>2</sub>O<sub>4</sub>对g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>的载流子分离与氧化半反应催化效果均优于NiFe<sub>2</sub>O<sub>4</sub>。通过CoFe<sub>2</sub>O<sub>4</sub>和Pt共负载,Pt/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>/CoFe<sub>2</sub>O<sub>4</sub>光催化剂的催化制氢量子效率在420 nm处达到3.35 %,在可见光区(<i>λ</i> > 420 nm)的光催化制氢速率是未负载铁酸盐的Pt/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>的3.5倍。
