Enhanced upconversion luminescence by precisely tuned coupled local-gap surface plasmon resonance based on tetragonal gold column array nanocavities

Abstract

镧系元素掺杂的上转换纳米颗粒(upconversion nanoparticles,UCNPs)具有独特的反斯托克斯特性,即吸收低能量的长波光子,并将其转换为高能量的短波光子发射出来,且UCNPs 还拥有低毒性和高度稳定的化学性质。然而,UCNPs存在吸收截面小和发光量子产率低等问题,严重限制了其在光伏器件和生物医学领域的应用。如何提升UCNPs的发光性能,对于上转换纳米粒子的发展至关重要。有研究表明,利用表面等离子体激元(surface plasmons,SP)效应构建UCNPs与金属纳米结构的耦合模式,可以提高和稳定发光效率。基于上述理论,提出了一种由硅衬底,金层,周期金柱阵列以及UCNPs组成的纳米阵列结构。通过改变圆柱阵列的材料、优化金柱阵列的周期以及调节UCNPs的厚度,成功实现了UCNPs的808 nm激发波长和450 nm发射波长与表面等离子共振波长的完美匹配。这种匹配使得UCNPs的发射和激发得到显著增强。通过数值模拟,这种新型纳米阵列结构中UCNPs层的上转换发光增强因子达到了1.4×105,显著地提高了上转换的发光效率。该设计不仅具有制备工艺简单、吸收率高、能量损耗低的特点,还为具有良好可控的局域表面等离子共振的等离子体结构提供了全新的设计思路,也在光伏器件、光催化反应、高灵敏生物检测等领域展现出了巨大的应用潜力。

References

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